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Título: Experimental investigation of newly developed zeolite membranes for tritium process in the breending blanket
Autor: Antunes, Rodrigo Nuno Mendes
Orientador: Demange, David
Amorim, Teresa Madeira
Palavras-chave: Camada fértil
Sistema de extração de trítio
Membranas inorgânicas
Experiências de permeação
Eficiência de separação
Teses de mestrado - 2014
Data de Defesa: 2014
Resumo: O isótopo radioativo do hidrogénio, o trítio, é proposto como combustível para a energia de fusão nuclear, e deverá ser produzido diretamente no reator, no interior da camada fértil (CF). Um processo avançado de duas etapas para a extracção de trítio da CF do reator DEMOnstration foi recentemente proposto pelo Tritium Laboratory Karlsruhe (TLK), onde um estágio de pré-concentração com membranas é seguido de um reator de membrana catalítica. No TLK, foi iniciado um programa experimental dedicado para investigar as membranas mais promissoras, usando uma instalação concebida especificamente para este fim. Este trabalho apresenta os resultados das experiências de permeação com gases realizadas em três membranas de zeólito (MFI-ZSM5, NaA e SOD) e uma de carbono. As membranas SOD e de carbono evidenciaram conter demasiados defeitos estruturais internos para providenciar separação de gases. As experiências em modo simples de hélio, azoto e hidrogénio na membrana MFI-ZSM5, demonstraram que o último é o mais permeável e foi obtida uma seletividade ideal H2/He de 2.11+/-0.10 à temperatura ambiente. Das experiências binárias H2/He na MFI-ZSM5 conclui-se que o fator de separação atinge um máximo de 1.68 +/- 0.10 com um corte de 0.3, sem qualquer dependência significativa na concentração de H2 entre 0.10% e 10%. Foram realizadas experiências binárias 1% H2O/He nas NaA e MFI-ZSM5 e foi observado para ambas um forte crescimento do fator de separação com o decréscimo da temperatura. Das experiências ternárias 1%/1% H2/H2O/He na MFI-ZSM5 a 32ºC, o fator de separação H2/He (3.05 +/- 0.31) é superior aos obtidos nas experiências simples e H2/He. Estas membranas apresentam desempenhos muito atrativos para a recuperação de hélio na sua forma oxidada, mas os rendimentos de separação na forma molecular parecem não ser suficientes para aplicação em modo de estágio único.
Tritium (hydrogen radioactive isotope) is proposed as fuel for nuclear fusion energy, and shall be produced directly in the machine inside the so-called Breeding Blanket (BB). An advanced two-step process for extracting tritium from the BB of the DEMOnstration reactor was recently proposed by the Tritium Laboratory Karlsruhe (TLK), where a pre-concentration stage with membranes is followed by a catalytic membrane reactor. A dedicated experimental program has been started at TLK to search for the most promising membranes, using a specifically built facility. This work presents the results of the gas permeation experiments performed on three zeolite (MFI-ZSM5, NaA and SOD) and one carbon membranes. The SOD and carbon membranes evidenced to be considerably defected to provide any gas separation. The single helium, nitrogen and hydrogen experiments on the MFI-ZSM5 demonstrated that the latter is the most permeable and a H2/He ideal selectivity of 2.11 +/- 0.10 at room temperature was obtained. The H2/He binary mixture experiments on the MFI-ZSM5 showed that the separation factor reaches a maximum of 1.68 +/- 0.10 at 0.3 cut without any significant dependence on the H2 concentration between 0.10% and 10%. 1% H2O/He binary mixtures experiments were performed on the NaA and MFI-ZSM5 and a strong increase of the separation factor with the decrease of the temperature was observed for the two membranes. From the 1%/1% H2/H2O/He ternary experiments on the MFI-ZSM5 at 32ºC, it was measured that the H2/He separation factor (3.05 +/- 0.31) is higher than the results obtained in the single and H2/He experiments. The use of such membranes appear to be very attractive for tritium recovery from He if it is in oxidised form, but the separation performances towards tritium in molecular form seems to be not sufficient for application in a single stage configuration.
Descrição: Tese de mestrado integrado em Engenharia Física, apresentada à Universidade de Lisboa, através da Faculdade de Ciências, 2014
URI: http://hdl.handle.net/10451/12387
Designação: Mestrado Integrado em Engenharia Física
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