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Título: Nanopartículas de compostos intermetálicos para a eliminação de poluentes primários
Autor: Ferreira, Ana Cristina, 1985-
Orientador: Branco, Joaquim Miguel Badalo
Leal, João Paulo, 1963-
Palavras-chave: Compostos intermetálicos
Óxidos bimetálicos
Nanopartículas
Hidrocarbonetos
Teses de doutoramento - 2016
Data de Defesa: 2016
Resumo: O trabalho desenvolvido nesta tese tinha dois grandes objetivos: 1) o desenvolvimento de um método simples, em solução, para a produção de nanopartículas de compostos intermetálicos binários e óxidos bimetálicos contendo elementos do bloco f; 2) a preparação de catalisadores úteis para a valorização do metano e produção de gás síntese ou hidrocarbonetos (etano, etileno). No Capítulo 1 é apresentado o enquadramento desta tese, bem como uma revisão bibliográfica dos métodos de preparação de nanopartículas aplicáveis aos compostos intermetálicos e óxidos bimetálicos. São referidas também algumas das aplicações deste tipo de compostos e, de entre elas, é desenvolvida de um modo mais extenso a sua aplicação como catalisadores para a valorização de poluentes gasosos primários, por exemplo o metano, dióxido de carbono e óxido nitroso. No Capítulo 2 são descritos todos métodos e técnicas utilizadas na síntese e caracterização dos compostos sintetizados. A parte experimental relativa aos estudos catalíticos dos compostos sintetizados também é apresentada. No Capítulo 3 são apresentados e discutidos os resultados obtidos na preparação dos compostos intermetálicos e óxidos bimetálicos, incluindo a sua caracterização estrutural e morfológica por várias técnicas (SEM, TEM e XRD). As propriedades ácido-base dos óxidos bimetálicos são apresentadas no Capítulo 4. Nele são discutidos os resultados obtidos pelas duas técnicas mais comummente utilizadas, a absorção/dessorção de dióxido de carbono e a reação teste de desidrogenação/desidratação do 2-propanol. Ainda neste capítulo é apresentada e discutida a atividade de alguns compostos intermetálicos para a reação de hidrogenação do 2-metil-1,3-butadieno (uma reação isenta de oxigénio que preserva a fase intermetálica). Nos Capítulos 5 e 6 é descrito e discutido, com grande detalhe, o comportamento catalítico dos óxidos bimetálicos para a produção de gás de síntese e de hidrocarbonetos C2. Nestes capítulos é também descrito o estudo do efeito de diferentes agentes oxidantes (O2, CO2 ou N2O) e a sua influência na atividade e seletividade dos catalisadores. Por fim são apresentadas as conclusões gerais do trabalho desenvolvido e as perspetivas de trabalho futuro.
This thesis had two main goals: a) development of a simple method, in solution, to produce nanoparticles of binary intermetallic compounds and bimetallic oxides containing f block elements; b) preparation of catalysts useful for the valorization of methane and production of synthesis gas or hydrocarbons (ethane, ethylene) production. Chapter 1 presents the framework of this thesis as well as a bibliographic review of nanoparticles preparation methods applied to intermetallic compounds and bimetallic oxides. Some of their applications are also presented. Among them, the mitigation of primary gaseous pollutants such as methane, carbon dioxide and nitrous oxide is developed in a more extended way. In chapter 2, all methods and techniques used for the synthesis and characterization are described. The experimental part of the catalytic studies is also described. Chapter 3 presents and discusses the results obtained for the preparation of the intermetallic and bimetallic oxides, including their structural and morphological characterization by SEM, TEM and XRD. Acid-base properties of the bimetallic oxides containing f-block elements are described in Chapter 4. Two most commonly used techniques, the absorption/desorption of carbon dioxide and the reaction test dehydrogenation/dehydration of 2-propanol were used and the results discussed. The catalytic activity of some intermetallic compounds nanoparticles described in chapter 3 was studied for the hydrogenation reaction of 2-methyl-1,3-butadiene (a reaction without oxygen that preserves the intermetallic phase). The results are presented and discussed in this chapter. In Chapters 5 and 6, the catalytic behavior of the bimetallic oxides for the production of synthesis gas and C2 hydrocarbons is presented and discussed in great detail. The study of the effect of different oxidizing agents (O2, CO2 or N2O) was also undertaken. At the end, the final conclusions are presented and future work proposed.
Descrição: Tese de doutoramento, Química (Química-Inorgânica), Universidade de Lisboa, Faculdade de Ciências, 2016
URI: http://hdl.handle.net/10451/23191
Designação: Doutoramento em Química
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